先进催化组费托合成研究取得进展

kaiyun体育官方网站工公司材料科学与工程系侯仰龙教授与kaiyun体育官方网站马丁研究员合作,在碳化铁(Fe5C2)的可控制备及其费托合成催化性能研究取得重要突破,成果以全文形式Fe5C2 Nanoparticles: A Facile Bromide-induced Synthesis and as an Active Phase for Fischer-Tropsch Synthesis (FTS)”在线发表于国际著名刊物Journal of American Chemical Society (http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja305048p )

     
                                        Fe5C2纳米颗粒的合成机理
碳化铁因其高磁饱和强度和高稳定性等特点,在2000多年前就被广泛应用于人类生产、生活中。随着纳米科技的发展,除了上述优点外,碳化物纳米颗粒还被发现具有超顺磁性、超高催化活性等特点,因而有可能被用于能源催化过程。费托合成,反应过程可表述为nCO + (2n + 1)H2 à CnH2n+2 + nH2O,从1923年发现至今一直是将煤转化为油品的重要反应。 我国能源形式具有多煤少油的特点,而随着生物气、页岩气的开发, 费托合成在我国能源战略中占据越来越重要的地位。铁基费托合成催化剂因其价格低廉、烯烃选择性高等特点受到广泛关注,但由于费托反应及其复杂,其反应过程中的真实活性中心无法确定,因而很难实现对铁基催化剂的调变乃至对反应行为的有效控制。
目前的碳化铁制备方法繁琐,常常采用成本高、形貌难以控制、操作也较繁复的高温固相反应或者激光热分解等技术。北大研究人员首次在相对温和的条件下(623 K, 0.1 MPa),液相制备出了形貌可控的Fe5C2纳米颗粒。该方法主要利用了溴离子对于铁纳米颗粒稳定性的增强作用,使其一方面能够作为Fe5C2纳米颗粒的铁源,另一方面保证其能够催化长链烷胺断链得到不饱和烃(作为碳源)而不被氧化。将此类Fe5C2纳米颗粒催化剂应用于费托合成, 在较低温度表现出对于一氧化碳活化的本征催化活性,其活性的出现远早于对照组的传统Fe基催化剂。 同时, 初始费托反应活性也两倍于传统Fe基催化剂,而产物选择性、链增长因子也异于传统还原氧化铁催化剂。表明了此类碳化铁材料在此重要能源催化反应中的潜力。
此外该Fe5C2纳米颗粒除了可用于费托合成催化外,在催化加氢、高性能磁体和生物医学等方面都具有重要的潜在应用价值。


                                                                                 Fe5C2纳米颗粒的结构及催化性能表征
论文第一作者为kaiyun体育官方网站工公司博士生杨策,第二作者为kaiyun体育官方网站博士生赵华博。该项研究获得国家自然科学基金与国家重大研究计划的资助。 
 
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